Дводимензионалните материјали, како што е графенот, се привлечни и за конвенционалните полупроводнички апликации и за новите апликации во флексибилната електроника. Сепак, високата цврстина на истегнување на графенот резултира со фрактура при ниско напрегање, што го прави предизвик да се искористат предностите на неговите извонредни електронски својства во растегливата електроника. За да овозможиме одлични перформанси зависни од напрегање на проѕирните графенски спроводници, создадовме графенски нано-ролни помеѓу наредените слоеви на графен, наречени повеќеслојни графен/графенски свитоци (MGGs). Под оптоварување, некои свитоци ги премостуваа фрагментираните домени на графен за да одржат пробиена мрежа што овозможи одлична спроводливост при високи напрегања. Трислојните MGG поддржани на еластомери задржаа 65% од нивната оригинална спроводливост при 100% напрегање, што е нормално на правецот на течењето на струјата, додека трислојните филмови од графен без нанолистови задржаа само 25% од нивната почетна спроводливост. Растеглив целосно јаглероден транзистор, фабрикуван со употреба на MGG како електроди, покажа пренос од >90% и задржа 60% од неговата оригинална струја при 120% напрегање (паралелно со насоката на транспорт на полнеж). Овие високо растегливливи и транспарентни целосно јаглеродни транзистори можат да овозможат софистицирана растеглива оптоелектроника.
Растегливата транспарентна електроника е растечко поле кое има важни апликации во напредни биоинтегрирани системи (1, 2), како и потенцијал за интегрирање со растеглива оптоелектроника (3, 4) за производство на софистицирана мека роботика и дисплеи. Графенот покажува многу посакувани својства на атомска дебелина, висока проѕирност и висока спроводливост, но неговата имплементација во растегливите апликации е инхибирана поради неговата тенденција да пука при мали деформации. Надминувањето на механичките ограничувања на графенот би можело да овозможи нова функционалност кај проѕирните уреди што се растегнуваат.
Уникатните својства на графенот го прават силен кандидат за следната генерација на транспарентни спроводливи електроди (5, 6). Во споредба со најчесто користениот транспарентен проводник, индиум калај оксид [ITO; 100 оми/квадрат (квадрат) со 90% транспарентност], еднослоен графен одгледуван со хемиско таложење на пареа (CVD) има слична комбинација на отпорност на листот (125 оми/sq) и транспарентност (97,4%) (5). Покрај тоа, графените филмови имаат извонредна флексибилност во споредба со ITO (7). На пример, на пластична подлога, нејзината спроводливост може да се задржи дури и за радиус на свиткување на закривеност од 0,8 mm (8). За дополнително подобрување на неговите електрични перформанси како проѕирен флексибилен проводник, претходните работи развија хибридни материјали од графен со еднодимензионални (1D) сребрени наножици или јаглеродни наноцевки (CNTs) (9–11). Покрај тоа, графенот се користел како електроди за мешани димензионални хетероструктурни полупроводници (како што се 2D најголемиот дел Si, 1D наножици/наноцевки и 0D квантни точки) (12), флексибилни транзистори, соларни ќелии и диоди што емитуваат светлина (LED) (13). -23).
Иако графенот покажа ветувачки резултати за флексибилна електроника, неговата примена во растегливата електроника е ограничена поради неговите механички својства (17, 24, 25); графенот има вкочанетост во рамнината од 340 N/m и Јанг-ов модул од 0,5 TPa (26). Силната мрежа на јаглерод-јаглерод не обезбедува никакви механизми за дисипација на енергија за применето напрегање и затоа лесно пука при напрегање помало од 5%. На пример, CVD графенот префрлен на еластична подлога од полидиметилсилоксан (PDMS) може да ја одржи својата спроводливост само при помалку од 6% напрегање (8). Теоретските пресметки покажуваат дека гужвањето и интеракцијата помеѓу различни слоеви треба силно да ја намалат вкочанетоста (26). Со натрупување на графен во повеќе слоеви, објавено е дека овој двослоен или трислоен графен може да се растегнува до 30% напрегање, покажувајќи промена на отпорот 13 пати помала од онаа на еднослојниот графен (27). Сепак, оваа растегливост сè уште е значително инфериорна во однос на најсовремените растегливи спроводници (28, 29).
Транзисторите се важни во апликациите што се растегнуваат бидејќи овозможуваат софистицирано читање на сензорот и анализа на сигналот (30, 31). Транзисторите на PDMS со повеќеслојни графен како изворни/одводни електроди и канал материјал може да одржуваат електрична функција до 5% напрегање (32), што е значително под минималната потребна вредност (~50%) за сензори за следење на здравјето што се носат и електронска кожа ( 33, 34). Неодамна, истражен е пристапот на графен киригами, а транзисторот затворен со течен електролит може да се протега до дури 240% (35). Сепак, овој метод бара суспендиран графен, што го отежнува процесот на изработка.
Овде, постигнуваме високорастегливи графенски уреди со интеркалирање на графенски свитоци (долги од ~ 1 до 20 μm, од ~0,1 до 1 μm широк и од ~ 10 до 100 nm високи) помеѓу слоевите на графен. Претпоставуваме дека овие свитоци од графен би можеле да обезбедат проводни патеки за премостување на пукнатините во листовите од графен, со што се одржува висока спроводливост при оптоварување. Свитоците од графен не бараат дополнителна синтеза или процес; тие природно се формираат во текот на постапката на влажен пренос. Со користење на повеќеслојни G/G (графен/графен) свитоци (MGG) графенски електроди што се истегнуваат (извор/одвод и порт) и полупроводнички CNT, успеавме да демонстрираме високопроѕирни и високо растегливливи целосно јаглеродни транзистори, кои можат да се истегнат до 120 % напрегање (паралелно со насоката на транспорт на полнеж) и задржување на 60 % од нивната оригинална струја. Ова е најрастегливиот проѕирен транзистор базиран на јаглерод досега, и обезбедува доволна струја за придвижување на неорганска LED диода.
За да овозможиме проѕирни графен електроди што се растегнуваат со голема површина, избравме графен израснат во CVD на Cu фолија. Cu фолијата беше суспендирана во центарот на CVD кварцната цевка за да се овозможи раст на графен од двете страни, формирајќи G/Cu/G структури. За да го пренесеме графенот, прво обложивме тенок слој од поли(метил метакрилат) (PMMA) за да ја заштитиме едната страна од графенот, кој го нарековме графин одозгора (обратно за другата страна на графенот), а потоа, целиот филм (PMMA/горен графен/Cu/долу графен) беше натопен во раствор (NH4)2S2O8 за да се изграви Cu фолијата. Графенот од долната страна без PMMA-облогата неизбежно ќе има пукнатини и дефекти што овозможуваат навлегување на окопувачот низ (36, 37). Како што е илустрирано на Сл. 1А, под дејство на површинскиот напон, ослободените графен домени се навиваа во свитоци и последователно се прикачени на преостанатиот врв-G/PMMA филм. Свитоците top-G/G може да се пренесат на која било подлога, како што се SiO2/Si, стакло или мек полимер. Повторувањето на овој процес на пренос неколку пати на истата подлога дава MGG структури.
(А) Шематска илустрација на постапката за изработка на MGG како електрода што се растегнува. За време на преносот на графенот, графенот од задната страна на Cu фолијата беше скршен на границите и дефектите, навиваше во произволни форми и цврсто прикачен на горните фолии, формирајќи нано-ролни. Четвртиот цртан филм ја прикажува наредената структура MGG. (Б и В) Карактеризации на TEM со висока резолуција на еднослоен MGG, фокусирајќи се на еднослојниот графен (B) и на свитокот (C), соодветно. Вметнувањето на (B) е слика со мало зголемување што ја прикажува целокупната морфологија на еднослојните MGG на ТЕМ мрежата. Вметнувањата на (C) се профилите на интензитет земени по правоаголните полиња наведени на сликата, каде што растојанијата помеѓу атомските рамнини се 0,34 и 0,41 nm. (D ) Спектарот на јаглешкиот K-раб на јаглерод со означени карактеристични графички пи* и σ*. (Д) Пресечна AFM слика на еднослојни G/G свитоци со висински профил по должината на жолтата линија со точки. (F до I) Оптичка микроскопија и AFM слики од трислој G без (F и H) и со свитоци (G и I) на подлоги SiO2/Si со дебелина од 300 nm, соодветно. Репрезентативните свитоци и брчки беа означени за да се истакнат нивните разлики.
За да потврдиме дека свитоците се со валани графен по природа, спроведовме студии за преносна електронска микроскопија со висока резолуција (TEM) и спектроскопија за загуба на енергија на електрони (EEL) на структурите на монослојни свитоци top-G/G. Слика 1Б ја прикажува шестоаголната структура на еднослоен графен, а вметнувањето е севкупна морфологија на филмот покриен на една јаглеродна дупка на ТЕМ мрежата. Монослојниот графен го опфаќа поголемиот дел од решетката, а се појавуваат некои графенски снегулки во присуство на повеќе купови од шестоаголни прстени (сл. 1Б). Со зумирање во поединечен свиток (слика 1C), забележавме голема количина на реси од графенски решетки, со растојание од решетката во опсег од 0,34 до 0,41 nm. Овие мерења сугерираат дека снегулките се навиваат по случаен избор и не се совршен графит, кој има растојание на решетки од 0,34 nm во натрупувањето на слоевите „ABAB“. Слика 1Д го прикажува јаглеродниот К-раб на EEL спектарот, каде што врвот на 285 eV потекнува од π* орбиталата, а другиот околу 290 eV се должи на транзицијата на σ* орбиталата. Може да се види дека спојувањето sp2 доминира во оваа структура, потврдувајќи дека свитоците се високо графички.
Сликите со оптичка микроскопија и микроскопија со атомска сила (AFM) обезбедуваат увид во дистрибуцијата на графен наноскролки во MGGs (сл. 1, E до G и сл. S1 и S2). Свитоците се случајно распоредени по површината, а нивната густина во рамнина се зголемува пропорционално на бројот на наредени слоеви. Многу свитоци се заплеткани во јазли и покажуваат нееднакви висини во опсег од 10 до 100 nm. Тие се долги од 1 до 20 μm и широки 0,1 до 1 μm, во зависност од големината на нивните почетни графен снегулки. Како што е прикажано на слика 1 (H и I), свитоците имаат значително поголеми димензии од брчките, што доведува до многу погруб интерфејс помеѓу слоевите на графен.
За да ги измериме електричните својства, шариравме графенски филмови со или без структури на лизгање и натрупување слоеви во ленти со ширина од 300 μm и долги 2000 μm со помош на фотолитографија. Отпорите на две сонди како функција на напрегањето беа измерени во амбиентални услови. Присуството на свитоци ја намали отпорноста на еднослојниот графен за 80% со само 2,2% намалување на пропустливоста (сл. S4). Ова потврдува дека нано-свртниците, кои имаат висока густина на струјата до 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ), даваат многу позитивен електричен придонес за MGG. Меѓу сите моно-, двослојни и трислојни обичен графен и MGG, трислојниот MGG има најдобра спроводливост со проѕирност од речиси 90%. За да се споредат со другите извори на графен пријавени во литературата, ги измеривме и отпорите на листовите со четири сонди (сл. S5) и ги наведовме како функција на пропустливост на 550 nm (слика S6) на Сл. 2А. MGG покажува споредлива или повисока спроводливост и транспарентност од вештачки наредениот повеќеслоен обичен графен и редуциран графен оксид (RGO) (6, 8, 18). Забележете дека отпорите на листовите на вештачки наредениот повеќеслоен обичен графен од литературата се малку повисоки од оние на нашиот MGG, веројатно поради нивните неоптимизирани услови за раст и методот на пренос.
(А) Отпори на лист со четири сонди наспроти пропустливост на 550 nm за неколку типови на графен, каде црните квадрати означуваат моно-, двослојни и трислојни MGG; црвените кругови и сините триаголници кореспондираат со повеќеслојниот обичен графен одгледуван на Cu и Ni од студиите на Li et al. (6) и Ким и сор. (8), соодветно, и последователно пренесен на SiO2/Si или кварц; и зелените триаголници се вредности за RGO на различни намалувачки степени од студијата на Bonaccorso et al. (18). (B и C) Нормализирана промена на отпорноста на едно-, двослојните и трислојните MGG и G како функција на нормално (B) и паралелно (C) напрегање на насоката на течењето на струјата. (Г) Нормализирана промена на отпорноста на двослојот G (црвено) и MGG (црно) при циклично оптоварување на напрегање до 50% нормално напрегање. (Д) Нормализирана промена на отпорот на трислојната G (црвена) и MGG (црна) при циклично оптоварување на напрегање до 90% паралелно напрегање. (F) Нормализирана промена на капацитетот на едно-, двослојните и трислојните G и двослојните и трислојните MGG како функција на деформација. Вметната е структурата на кондензаторот, каде што полимерната подлога е SEBS, а полимерниот диелектричен слој е SEBS со дебелина од 2 μm.
За да ги оцениме перформансите на MGG зависни од напорот, го префрливме графинот на термопластични еластомерни подлоги стирен-етилен-бутадиен-стирен (SEBS) (ширина ~ 2 cm и должина ~5 cm), а спроводливоста беше измерена додека подлогата се протегаше (види Материјали и методи) и нормално и паралелно на насоката на течењето на струјата (сл. 2, B и C). Електричното однесување зависно од напрегањето се подобри со вградувањето нано-свртници и зголемениот број на слоеви графен. На пример, кога напрегањето е нормално на протокот на струја, за еднослоен графен, додавањето на свитоци го зголеми напрегањето при електрично кинење од 5 на 70%. Толеранцијата на напрегање на трислојниот графен е исто така значително подобрена во споредба со еднослојниот графен. Со наноскролувањата, при 100% нормално напрегање, отпорот на трислојната MGG структура се зголеми само за 50%, во споредба со 300% за трислојниот графен без свитоци. Промената на отпорот при оптоварување со циклично напрегање беше испитана. За споредба (сл. 2Д), отпорите на обична двослојна графенска фолија се зголемија околу 7,5 пати по ~ 700 циклуси при 50% нормално напрегање и постојано се зголемуваа со напрегање во секој циклус. Од друга страна, отпорот на двослојниот MGG се зголеми само околу 2,5 пати по ~ 700 циклуси. Применувајќи до 90% напрегање по паралелна насока, отпорот на трислојниот графен се зголеми за ~ 100 пати по 1000 циклуси, додека тој е само ~ 8 пати во трислоен MGG (слика 2E). Резултатите од возењето велосипед се прикажани на сл. S7. Релативно побрзото зголемување на отпорот долж паралелната насока на напрегање е поради тоа што ориентацијата на пукнатините е нормална на насоката на течењето на струјата. Отстапувањето на отпорот при оптоварување и растоварање се должи на вискоеластичното обновување на SEBS еластомерната подлога. Постабилниот отпор на лентите MGG за време на возењето велосипед се должи на присуството на големи свитоци кои можат да ги премостат напукнатите делови од графенот (како што е набљудувано од AFM), помагајќи да се одржи патеката за пробивање. Овој феномен на одржување на спроводливоста преку патека на пробивање е пријавен претходно за испукани метални или полупроводнички филмови на еластомерни подлоги (40, 41).
За да ги процениме овие филмови базирани на графен како електроди за порти во уреди кои можат да се истегнуваат, го прекривме графенскиот слој со SEBS диелектричен слој (дебел 2 μm) и ја следевме промената на диелектричната капацитивност како функција на напрегањето (види слика 2F и дополнителни материјали за детали). Забележавме дека капацитетите со обичните еднослојни и двослојни графен електроди брзо се намалија поради губењето на спроводливоста на графен во рамнина. Спротивно на тоа, капацитетите оградени од MGG, како и обичниот трислоен графен покажаа зголемување на капацитетот со напрегање, што се очекува поради намалувањето на дебелината на диелектрикот со напрегање. Очекуваното зголемување на капацитетот многу добро се совпаѓа со структурата на MGG (сл. S8). Ова покажува дека MGG е погодна како порта електрода за транзистори што се растегнуваат.
За понатамошно истражување на улогата на свитокот од 1D графен врз толеранцијата на напрегање на електричната спроводливост и подобро да го контролираме одвојувањето помеѓу слоевите на графен, користевме CNT обложени со прскање за да ги замениме свитоците од графен (види Дополнителни материјали). За да ги имитираме структурите на MGG, депониравме три густини на CNTs (т.е. CNT1
(А до В) AFM слики од три различни густини на CNT (CNT1
За дополнително да ја разбереме нивната способност како електроди за растеглива електроника, ние систематски ги истражувавме морфологиите на MGG и G-CNT-G под оптоварување. Оптичката микроскопија и електронската микроскопија за скенирање (SEM) не се ефективни методи за карактеризација бидејќи и на двата им недостасува контраст на бојата и SEM е подложен на артефакти на сликата за време на скенирањето на електрони кога графенот е на полимерни подлоги (слики S9 и S10). За да ја набљудуваме површината на графен на самото место под напрегање, собравме мерења на AFM на трислојни MGG и обичен графен по префрлувањето на многу тенки (~0,1 mm дебелина) и еластични SEBS подлоги. Поради внатрешните дефекти во CVD графенот и надворешното оштетување за време на процесот на пренос, неизбежно се генерираат пукнатини на исцедениот графен, а со зголемување на напрегањето, пукнатините стануваат погусти (сл. 4, A до D). Во зависност од структурата на натрупување на електродите базирани на јаглерод, пукнатините покажуваат различни морфологии (сл. S11) (27). Густината на површината на пукнатината (дефинирана како област на пукнатина/анализирана област) на повеќеслојниот графен е помала од онаа на еднослојниот графен по истегнување, што е во согласност со зголемувањето на електричната спроводливост за MGGs. Од друга страна, често се забележуваат свитоци кои ги премостуваат пукнатините, обезбедувајќи дополнителни спроводливи патишта во затегнатиот филм. На пример, како што е означено на сликата на Сл. 4Б, широк свиток преминал преку пукнатина во трислојниот MGG, но не бил забележан свиток во обичниот графен (сл. 4, Е до H). Слично на тоа, CNTs, исто така, ги премостуваа пукнатините во графенот (сл. S11). Густината на површината на пукнатината, густината на површината за лизгање и грубоста на филмовите се сумирани на Сл. 4K.
(A to H) In situ AFM слики од трислојни G/G свитоци (A до D) и трислојни G структури (E до H) на многу тенок SEBS (дебелина ~ 0,1 mm) еластомер на 0, 20, 60 и 100 % напрегање. Репрезентативните пукнатини и свитоци се посочени со стрелки. Сите AFM слики се на површина од 15 μm × 15 μm, користејќи ја истата лента за скала на боја како што е означена. (I) Симулациона геометрија на шарени еднослојни графен електроди на SEBS подлогата. (Ј) Симулациска контурна карта на максималното главно логаритамско напрегање во еднослојниот графен и подлогата SEBS при 20% надворешно напрегање. (К) Споредба на густината на површината на пукнатината (црвена колона), густината на површината на лизгање (жолта колона) и грубоста на површината (сина колона) за различни структури на графен.
Кога MGG филмовите се протегаат, постои важен дополнителен механизам дека свитоците можат да ги премостат напукнатите области на графен, одржувајќи мрежа за пробивање. Свитоците од графен се ветувачки бидејќи можат да бидат во должина од десетици микрометри и затоа можат да ги премостат пукнатините кои обично се до микрометарска скала. Понатаму, бидејќи свитоците се состојат од повеќеслојни графен, се очекува да имаат низок отпор. За споредба, CNT мрежите со релативно густа (помала пропустливост) се потребни за да обезбедат споредлива способност за спроводливо премостување, бидејќи CNT се помали (обично неколку микрометри во должина) и помалку спроводливи од свитоците. Од друга страна, како што е прикажано на сл. S12, додека графенот пука за време на истегнување за да се приспособи на напрегањето, свитоците не пукаат, што покажува дека вториот може да се лизга на основниот графен. Причината што тие не пукаат најверојатно се должи на завитканата структура, составена од многу слоеви графен (долг ~ 1 до 2 0 μm, широк ~ 0,1 до 1 μm и висок ~ 10 до 100 nm), кој има повисок ефективен модул од еднослојниот графен. Како што објавија Грин и Херсам (42), металните CNT мрежи (дијаметар на цевката од 1,0 nm) можат да постигнат низок отпор на листот <100 оми/sq и покрај големиот отпор на спој помеѓу CNTs. Имајќи предвид дека нашите свитоци од графен имаат ширина од 0,1 до 1 μm и дека свитоците G/G имаат многу поголеми контактни области од CNT, отпорот на контакт и површината на контакт помеѓу графен и графен свитоци не треба да бидат ограничувачки фактори за одржување на висока спроводливост.
Графенот има многу поголем модул од подлогата SEBS. Иако ефективната дебелина на графенската електрода е многу помала од онаа на подлогата, вкочанетоста на графенот повеќекратна нејзината дебелина е споредлива со онаа на подлогата (43, 44), што резултира со умерен ефект на крут остров. Симулиравме деформација на графен со дебелина од 1 nm на SEBS подлога (видете Дополнителни материјали за детали). Според резултатите од симулацијата, кога 20% напрегање се нанесува на подлогата SEBS надворешно, просечното напрегање во графенот е ~ 6,6% (сл. 4J и сл. S13D), што е во согласност со експерименталните набљудувања (види слика S13) . Ние го споредивме напрегањето во шарените области на графен и подлогата користејќи оптичка микроскопија и откривме дека напрегањето во регионот на подлогата е најмалку двојно поголемо од напрегањето во регионот на графенот. Ова покажува дека напрегањето применето на шемите на графенските електроди може да биде значително ограничено, формирајќи цврсти острови на графен на врвот на SEBS (26, 43, 44).
Затоа, способноста на MGG електродите да одржуваат висока спроводливост при големо напрегање е веројатно овозможена со два главни механизми: (i) Свитоците можат да ги премостат исклучените региони за да одржуваат проводен пат на перколација и (ii) повеќеслојните графени листови/еластомер може да се лизгаат еден над друг, што резултира со намалено оптоварување на графенските електроди. За повеќе слоеви на пренесен графен на еластомер, слоевите не се силно врзани едни со други, што може да се лизне како одговор на напрегањето (27). Свитоците, исто така, ја зголемија грубоста на слоевите на графен, што може да помогне да се зголеми одвојувањето помеѓу слоевите на графен и затоа да се овозможи лизгање на слоевите на графен.
Уредите со целосно јаглерод се користат со ентузијазам поради ниската цена и високата пропусност. Во нашиот случај, целосно јаглеродни транзистори беа изработени со користење на долна графенска порта, врвен контакт извор/одвод на графен, сортиран CNT полупроводник и SEBS како диелектрик (слика 5А). Како што е прикажано на сл. 5Б, уред со целосно јаглерод со CNT како извор/одвод и капија (долниот уред) е понепроѕирен од уредот со графен електроди (горниот уред). Тоа е затоа што CNT мрежите бараат поголеми дебелини и, следствено, помали оптички преноси за да се постигнат отпори на листот сличен на оној на графенот (сл. S4). Слика 5 (C и D) покажува репрезентативни криви на пренос и излез пред напрегање за транзистор направен со двослојни MGG електроди. Ширината и должината на каналот на незатегнатиот транзистор беа 800 и 100 μm, соодветно. Измерениот однос на вклучување/исклучување е поголем од 103 со струи за вклучување и исклучување на нивоа од 10−5 и 10−8 А, соодветно. Излезната крива покажува идеални линеарни режими и режими на заситеност со јасна зависност од портата-напон, што укажува на идеален контакт помеѓу CNT и графен електроди (45). Отпорот на контакт со графенските електроди беше забележан дека е помал од оној со испаруваниот филм Au (види сл. S14). Подвижноста на заситеноста на растеглив транзистор е околу 5,6 cm2/Vs, слична на онаа на истите CNT транзистори сортирани со полимер на крути Si подлоги со 300-nm SiO2 како диелектричен слој. Понатамошно подобрување на мобилноста е можно со оптимизирана густина на цевки и други видови цевки (46).
(А) Шема на растеглив транзистор базиран на графен. SWNTs, јаглеродни наноцевки со еден ѕид. (Б) Фотографија на транзистори што се растегнуваат направени од графен електроди (горе) и CNT електроди (долу). Разликата во транспарентноста е јасно забележлива. (C и D) Префрлете ги и излезните криви на транзисторот базиран на графен на SEBS пред напрегање. (E и F) Преносливи кривини, струја на вклучување и исклучување, однос на вклучување/исклучување и мобилност на транзисторот базиран на графен при различни напрегања.
Кога проѕирниот, целосно јаглероден уред се протегаше во насока паралелна со насоката за транспорт на полнеж, беше забележано минимално деградирање до 120% напрегање. За време на истегнување, мобилноста континуирано се намалуваше од 5,6 cm2/Vs при 0% напрегање на 2,5 cm2/Vs при 120% напрегање (Сл. 5F). Ние, исто така, ги споредивме перформансите на транзисторот за различни должини на канали (види табела S1). Имено, при напрегање од 105%, сите овие транзистори сè уште покажаа висок сооднос на вклучување/исклучување (>103) и мобилност (>3 cm2/Vs). Дополнително, ја сумиравме целата неодамнешна работа на целосно јаглеродни транзистори (види табела S2) (47–52). Со оптимизирање на производството на уреди на еластомери и користење на MGG како контакти, нашите целосно јаглеродни транзистори покажуваат добри перформанси во смисла на мобилност и хистереза, како и високо растегливи.
Како апликација на целосно проѕирниот и растеглив транзистор, го користевме за да го контролираме префрлувањето на LED (сл. 6А). Како што е прикажано на Сл. 6Б, зелената ЛЕД може јасно да се види преку растегливот целосно јаглероден уред поставен директно горе. Додека се протега до ~ 100% (слика 6, C и D), интензитетот на LED светлото не се менува, што е во согласност со перформансите на транзисторот опишани погоре (видете го филмот S1). Ова е прв извештај за истегливи контролни единици направени со помош на графен електроди, демонстрирајќи нова можност за графен растеглива електроника.
(А) Коло на транзистор за погонски LED. GND, земјата. (Б) Фотографија на растеглив и проѕирен целосно јаглероден транзистор при напрегање 0% поставен над зелена LED диода. (В) Целосно јаглеродниот транспарентен и растеглив транзистор што се користи за префрлување на ЛЕР се монтира над ЛЕР со 0% (лево) и ~ 100% напрегање (десно). Белите стрелки покажуваат како жолти маркери на уредот за да ја покажат промената на растојанието што се протега. (Г) Страничен приказ на истегнатиот транзистор, со ЛЕР втурнат во еластомерот.
Како заклучок, развивме транспарентна спроводлива структура на графен која одржува висока спроводливост при големи напрегања како електроди што се истегнуваат, овозможени со нано-ролни графен помеѓу наредените слоеви на графен. Овие двослојни и трислојни MGG електродни структури на еластомер можат да одржат 21 и 65%, соодветно, од нивните 0% спроводливост на напрегање при напрегање до 100%, во споредба со целосно губење на спроводливоста при 5% напрегање за типични еднослојни графински електроди . Дополнителните спроводливи патеки на свитоците од графен, како и слабата интеракција помеѓу пренесените слоеви придонесуваат за супериорна стабилност на спроводливоста при оптоварување. Понатаму ја применивме оваа структура на графен за да направиме транзистори кои се истегнуваат целосно од јаглерод. Досега, ова е најрастеглив транзистор базиран на графен со најдобра транспарентност без користење на свиткување. Иако оваа студија беше спроведена за да се овозможи графен за растеглива електроника, ние веруваме дека овој пристап може да се прошири и на други 2D материјали за да се овозможи растеглива 2D електроника.
CVD графен со голема површина се одгледува на суспендирани Cu фолии (99,999%; Alfa Aesar) под постојан притисок од 0,5 mtorr со 50-SCCM (стандарден кубен сантиметар во минута) CH4 и 20-SCCM H2 како прекурсори на 100°C. Двете страни на Cu фолијата беа покриени со еднослоен графен. Тенок слој од PMMA (2000 вртежи во минута; A4, Microchem) беше обложен со центрифугирање на едната страна од Cu фолијата, формирајќи структура PMMA/G/Cu фолија/G. последователно, целата фолија беше натопена во 0,1 M раствор на амониум персулфат [(NH4)2S2O8] околу 2 часа за да се издлаби Cu фолијата. За време на овој процес, незаштитениот графен од задната страна прво се откинал по границите на зрната, а потоа се навивал во свитоци поради површинскиот напон. Свитоците беа прикачени на горниот графен филм поддржан од PMMA, формирајќи свитоци PMMA/G/G. Филмовите последователно беа измиени во дејонизирана вода неколку пати и беа поставени на целната подлога, како што е цврста SiO2/Si или пластична подлога. Штом приложената фолија се исуши на подлогата, примерокот последователно се натопи во ацетон, 1:1 ацетон/IPA (изопропил алкохол) и IPA по 30 секунди за да се отстрани PMMA. Филмовите се загреваа на 100°C 15 минути или се чуваа во вакуум преку ноќ за целосно да се отстрани заробената вода пред да се префрли уште еден слој од свитокот G/G врз него. Овој чекор беше да се избегне одвојување на графенската фолија од подлогата и да се обезбеди целосно покривање на MGG за време на ослободувањето на слојот за носење PMMA.
Морфологијата на структурата на MGG беше забележана со помош на оптички микроскоп (Leica) и скенирачки електронски микроскоп (1 kV; FEI). Микроскопот со атомска сила (Nanoscope III, Digital Instrument) беше управуван во режим на прислушување за да се набљудуваат деталите на свитоците G. Транспарентноста на филмот беше тестирана со спектрометар ултравиолетово-видлив (Agilent Cary 6000i). За тестовите кога напрегањето беше долж нормалната насока на тековниот тек, фотолитографијата и O2 плазмата беа користени за да се обликуваат структурите на графен во ленти (~ 300 μm широк и ~ 2000 μm долги), а електродите Au (50 nm) беа термички депонирани користејќи маски за сенки на двата краја на долгата страна. Графенските ленти потоа беа ставени во контакт со SEBS еластомер (~ 2 cm широк и ~5 cm долг ), со долгата оска на лентите паралелна со кратката страна на SEBS проследена со BOE (тампон оксиден грав) (HF:H2O 1:6) офорт и евтектичен галиум индиум (EGaIn) како електрични контакти. За паралелни тестови на напрегање, структурата на графен без шема (~ 5 × 10 mm) беше пренесена на SEBS подлоги, со долги оски паралелни на долгата страна на SEBS подлогата. За двата случаи, целото G (без свитоци G)/SEBS беше испружено по долгата страна на еластомерот во рачен апарат, и in situ, ги измеривме нивните промени на отпорот при оптоварување на станица со сонда со полупроводнички анализатор (Keithley 4200 -SCS).
Високо растегливите и транспарентни целосно јаглеродни транзистори на еластична подлога беа направени со следните постапки за да се избегне оштетување на полимерниот диелектрик и подлогата од органски растворувач. Структурите на MGG беа префрлени на SEBS како портни електроди. За да се добие униформен полимерен диелектричен слој со тенок филм (дебел 2 μm), раствор од SEBS толуен (80 mg/ml) беше обложен со спин на супстрат модифициран со октадецилтрихлоросилан (OTS) на SiO2/Si на 1000 вртежи во минута за 1 мин. Тенкиот диелектричен филм може лесно да се пренесе од хидрофобната OTS површина на SEBS подлогата покриена со како што е подготвен графен. Може да се направи кондензатор со депонирање на горната електрода од течен метал (EGaIn; Sigma-Oldrich) за да се одреди капацитетот како функција на напрегањето со помош на LCR (индуктивност, капацитивност, отпор) метар (Agilent). Другиот дел од транзисторот се состоеше од полимерно сортирани полупроводнички CNTs, следејќи ги постапките пријавени претходно (53). Електродите со шаблони извор/одвод беа изработени на крути SiO2/Si подлоги. Последователно, двата дела, диелектрик/G/SEBS и CNTs/со шема G/SiO2/Si, беа ламинирани еден со друг и натопени во BOE за да се отстрани цврстата подлога SiO2/Si. Така, беа изработени целосно транспарентни и растегливи транзистори. Електричното тестирање под оптоварување беше изведено на рачно поставување на истегнување како гореспоменатиот метод.
Дополнителен материјал за оваа статија е достапен на http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
сл. S1. Слики со оптичка микроскопија на еднослоен MGG на подлоги SiO2/Si при различни зголемувања.
сл. S4. Споредба на отпори на лист со две сонди и преноси @550 nm моно-, двослоен и трислоен обичен графен (црни квадрати), MGG (црвени кругови) и CNT (син триаголник).
сл. S7. Нормализирана промена на отпорноста на еднослојните и двослојните MGG (црни) и G (црвените) под ~1000 циклично оптоварување до 40 и 90% паралелно напрегање, соодветно.
сл. S10. SEM слика на трислојна MGG на SEBS еластомер по истегнување, покажувајќи долг крст на свиток преку неколку пукнатини.
сл. S12. AFM слика на трислојна MGG на многу тенок SEBS еластомер при напрегање од 20%, што покажува дека свиток преминал преку пукнатина.
табела S1. Мобилност на двослојни MGG-едноѕидни јаглеродни наноцевки транзистори на различни должини на канали пред и по истегнување.
Ова е напис со отворен пристап дистрибуиран под условите на лиценцата Creative Commons Attribution-NonCommercial, која дозволува употреба, дистрибуција и репродукција на кој било медиум, се додека резултатската употреба не е за комерцијална предност и под услов оригиналното дело да е правилно цитирана.
ЗАБЕЛЕШКА: Ја бараме само вашата адреса на е-пошта за да знае лицето на кое му ја препорачувате страницата дека сте сакале да ја види и дека тоа не е непотребна пошта. Ние не фаќаме ниедна адреса за е-пошта.
Ова прашање е за тестирање дали сте или не човек посетител и за спречување на автоматизирано поднесување спам.
Од Нан Лиу, Алекс Чортос, Тинг Леи, Лихуа Џин, Таехо Рој Ким, Вон-Гју Бае, Ченксин Жу, Сихонг Ванг, Рафаел Пфатнер, Ксијуан Чен, Роберт Синклер, Женан Бао
Од Нан Лиу, Алекс Чортос, Тинг Леи, Лихуа Џин, Таехо Рој Ким, Вон-Гју Бае, Ченксин Жу, Сихонг Ванг, Рафаел Пфатнер, Ксијуан Чен, Роберт Синклер, Женан Бао
© 2021 Американско здружение за унапредување на науката. Сите права се задржани. AAAS е партнер на HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef и COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Време на објавување: 28 јануари 2021 година